Optoelectronic, vibrational and transport properties of III-V/Si antiphase boundaries for photonics and solar energy harvesting
Propriétés optoélectroniques, vibrationnelles et de transport de parois d’antiphase III-V/Si pour la photonique et la récupération d’énergie solaire
Résumé
This thesis aims to investigate the specific optoelectronic properties of III-V/Si Anti-Phase Boundaries (APBs) and its use for energy harvesting devices theoretically and experimentally. Strong electron-phonon coupling around stoichiometric APBs are first demonstrated due to simultaneous confinement of charge carriers and phonons in the same region, based on structural and optical characterizations and density functional theory calculations. The GaPSb/Si tandem materials association for solar water splitting is then studied. Combining ellipsometry measurements and tight binding calculations, the bandgap of GaPSb alloys in the whole Sb range and band lineups of GaPSb/Si with water redox levels are obtained, which shows the potential of the GaPSb/Si association for the hydrogen evolution and oxygen evolution reactions. Then a GaP0.67Sb0.33/Si photoanode with an almost optimal bandgap combination (1.7eV/1.1eV) was investigated for photoelectrochemical (PEC) water splitting with promising performances related to efficient sunlight spectrum absorption. Finally, the transport and PEC properties of III-V/Si with vertical non-stoichiometric APBs are investigated from experimental characterizations and first-principle calculations. We demonstrate that epitaxial III-V/Si materials with vertical non-stoichiometric APBs are hybrid structures, composed of bulk photo-active semiconductors with 2D topological semi metallic vertical inclusions, enabling simultaneously good photo-activity, efficient charge transport and separation, and interesting ambipolar properties.
L’objectif de cette thèse est d'étudier les propriétés optoélectroniques spécifiques des parois d’antiphase (APBs) III-V/Si et leur utilisation pour des dispositifs de récupération d'énergie solaire, de manière théorique et expérimentale. Un fort couplage électron-phonon autour des APBs stoechiométriques est d'abord démontré en raison du confinement simultané des porteurs de charge et des phonons dans la même région, sur la base de caractérisations structurales et optiques et de calculs de théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). D'autre part, une nouvelle association tandem de matériaux GaPSb/Si pour le craquage de l'eau à partir de l’énergie solaire est étudiée. En combinant des mesures d'ellipsométrie et les calculs de liaisons fortes, la bande interdite des alliages GaPSb pour toutes les concentrations en Sb et les alignements de bande de GaPSb/Si avec les niveaux de l’eau sont obtenus, et montrent le potentiel de ces matériaux pour les réactions d'évolution de l'hydrogène et de l'oxygène. Ensuite, une photoanode GaP0.67Sb0.33/Si avec une combinaison de bandes interdites très proche de l'optimum (1.7eV/1.1eV) a été étudiée pour le craquage de l'eau photoélectrochimique (PEC) et montre des propriétés prometteuses du fait de leur bonne absorption solaire. Le transport et les propriétés PEC des couches III-V/Si avec des APBs verticales non-stoechiométriques sont étudiés sur la base de caractérisations expérimentales et de calculs DFT. Nous démontrons que les matériaux III-V/Si épitaxiés contenant des APBs verticales non stoechiométriques sont des structures hybrides, composées de semi-conducteurs photo-actifs massifs avec des inclusions verticales semi-métalliques topologiques 2D, permettant simultanément une bonne photo-activité, un transport et une séparation efficaces des charges, et des propriétés ambipolaires intéressantes.
Origine : Version validée par le jury (STAR)